Cattaneo viene ricordato per le sue idee federaliste impostate su un forte pensiero liberale e laico: dopo il 1860 acquisterà prospettive ideali vicine al nascente movimento operaio-socialista. Cattaneo era fautore di un sistema politico basato su una confederazione di stati italiani sullo stile della Svizzera; avendo stretto amicizia di vecchia data con politici ticinesi come Stefano Franscini, aveva ammirato nei suoi viaggi l'organizzazione e lo sviluppo economico della Svizzera interna che imputava proprio a questa forma di governo.

Cattaneo è più pragmatico del romantico Giuseppe Mazzini, è un figlio dell'illuminismo, più legato a Pietro Verri che a Rousseau, e in lui è forte la fede nella ragione che si mette al servizio di una vasta opera di rinnovamento della società. Pur essendogli state dedicate numerose logge massoniche e un monumento realizzato a Milano dal massone Ettore Ferrari, una sua lettera a Gian Luigi Bozzoni del 7 agosto 1867, consente di escludere la sua appartenenza alla massoneria, per sua esplicita dichiarazione, sovente in quel periodo tenuta segreta e negata.

Per Cattaneo scienza e giustizia devono guidare il progresso della società, tramite esse l'uomo ha compreso l'assoluto valore della libertà di pensiero; il progresso umano non deve essere individuale ma collettivo, attraverso un continuo confronto con gli altri.

La partecipazione alla vita della società è un fattore fondamentale nella formazione dell'individuo: il progresso può avvenire solo attraverso il confronto collettivo. Il progresso non deve avvenire per forza, e, se avviene, avverrà compatibilmente con i tempi: sono gli uomini che scandiscono le tappe del progresso. Cattaneo nega l'idea di contratto sociale, gli uomini si sono associati per istinto: "la società è un fatto naturale, primitivo, necessario, permanente, universale..."; è sempre esistito un "federalismo delle intelligenze umane": è sorto perché è un elemento necessario delle menti individuali.

Pur riconoscendo il valore della singola intelligenza, afferma però, che più scambio e confronto ci sono, più la singola intelligenza diventa tollerante; in questo modo anche la società sarà più tollerante: i sistemi cognitivi dell'individuo devono essere sempre aperti, bisogna essere sempre pronti ad analizzare nuove verità.

Così come le menti si devono federare, lo stesso devono fare gli stati europei che hanno interessi di fondo comuni; attraverso il federalismo i popoli possono gestire meglio la loro partecipazione alla cosa pubblica: "il popolo deve tenere le mani sulla propria libertà", il popolo non deve delegare la propria libertà ad un popolo lontano dalle proprie esigenze. La libertà economica è fondamentale per Cattaneo, è la prosecuzione della libertà di fare: "la libertà è una pianta dalle molte radici" e nessuna di queste radici va tagliata sennò la pianta muore.

La libertà economica necessita di uguaglianza di condizioni, le disparità ci saranno ma solo dopo che tutti avranno avuto la possibilità di confrontarsi.

Cattaneo fu un deciso repubblicano e una volta eletto addirittura rinunciò ad entrare in parlamento rifiutandosi di giurare dinanzi all'autorità del Re.

Oggi Cattaneo viene richiamato quale iniziatore della corrente di pensiero federalista in Italia. Nel 1839 fondò il periodico Il Politecnico, rivista che divenne un punto di riferimento degli intellettuali lombardi, avente come intento principale l'aggiornamento tecnico e scientifico della cultura nazionale.

Federalista repubblicano laico di orientamento radicale-anticlericale, fra i padri del Risorgimento, era alieno dall'impegno politico diretto, e puntava piuttosto alla trasformazione culturale della società. La rivista Il Politecnico fu per lui il vero Parlamento alternativo a quello dei Savoia.

In accordo con il Tuveri redattore del Corriere di Sardegna, Cattaneo intervenne in merito alla questione sarda in chiave autonomistica locale. In tal senso, denunciò l'incapacità ed incuranza del governo centrale nel trovare una nuova destinazione d'uso al mezzo milione di ettari (più di un quinto della superficie dell'isola) che avevano costituito i soppressi demani feudali, sui quali le popolazioni locali esercitavano il diritto di ademprivio, per usi civici.

A Carlo Cattaneo dal 1965 è dedicato l'omonimo istituto di ricerca.